Nicolaas Bloembergen (2008) - From Millisecond to Attosecond Laser Pulses

A historical overview is presented of the experimental development of ever shorter laser pulses from 1960 to the present. Already in the early sixties nanosecond pulses were achieved and the entry into the picosecond domain was reached in the late sixties with a neodymium glass laser

Good morning. I decided that you on the last morning deserve a break from all these powerful Power Point presentations and… (applause). I would use a more old-fashioned method of presentation. It reminds me of my first international meeting in 1948 when I had to carry two boxes of three inch by four inch glass slides, each box weighing a kilogram. Focus … okay thanks. Then came the Kodak slides, two by two inch, much lighter to carry around, then came the Polaroid slides, plastic two by two inches and then came the overhead viewgraph. And I apologise I never mastered the transition to Power Point. But you can transfer information this way. And I was asked by Emil Wolf, who has been the founding editor and is still the editor of Progress in Optics, and for the fiftieth volume in his series Progress in Optics he asked me to make a small contribution and I did an historical overview of the development of ultra short laser pulses. And, an attosecond is ten to the minus eighteenth of a second, and that is a very small number which I have written down here in two ways for this audience who is not scientifically trained. But to give you an idea of a power of eighteen, let’s first go from one second upward to the power ten to the plus eighteen. And that gets you to what is known as an exasecond. Ten to the eighteenth second, and that is longer than the lifetime of our universe. So if you want to ask a profound question, you could ask what happens an exasecond ago, and then you’re really asking what happened before the Big Bang. Of course, we never use these units on the left hand side, kilo, mega, giga, teraseconds. We always use the conventional hours, days, years, centuries and millennia. But let’s now go down from the one second downward. And there we always have to use the scientific notations of milli, micro, nano, pico, femto, atto, because around 1600 Galileo did measurements. I had an office at the Scuola Normale Superiore in Pisa and I could look at the Leaning Tower. And of course I thought that the standard story was that Galileo observed falling objects from the Leaning Tower of Pisa. But I was told that Galileo used an inclined slope and he had little glass balls which he watched falling down and the only clock he had was his own heart beat and after one pulse, the balls had moved this distance. After two pulses, four times as much, and after three heart beats he was at nine times. So he had the uniform acceleration as a precursor to Newton’s development of mechanics. And it is remarkable that we went to shorter and shorter pulses in the last forty years. In 1960 we were at the nanosecond and now we are approaching the atto-seconds. Of course, what people do, they are always optimistic, and as soon as they got shorter than a microsecond, they said we have entered the nanosecond regime. As soon as you get shorter than one nano second, you say I have entered the picosecond regime and so now we say if we are shorter than a femto second, we are in the atto second regime. But we haven’t reached one attosecond. So here are some of the most important landmarks in the development of short pulses. The first laser pulse was the ruby laser of Maiman and that was accidentally about the duration of one millisecond. But before I do that, I want to continue this thing with the attosecond regime and here are some recent important landmark papers which led to the opening up of the attosecond regime. Now, here is the original first operating laser by Theodore Maiman. A very simple device, you have a ruby here with reflecting surfaces on the ends and you excite the chromium ions in the ruby by a xenon high power flash tube used in photography. And that light lasts about a millisecond. You excite the ions in the fluorescent state and then you get stimulated emission in this way and you get a rather irregular pulse of millisecond light out, irregular because of relaxation oscillations between the pumping mechanism from the flash lamp and the stimulated emission of that in various modes in this Fabry-Pérot reflector . But already within one year, in 1961, after the first ruby laser was pointed out, people got into the sub microsecond regime by the method of Q-switching. What you do is you prevent the light oscillation from starting by spoiling the Q, the quality factor of the optical resonator. And this was done by a non linear optical effect, and the main point I want to get across in this lecture is that there was this curious, mutual beneficiary action you see. To get shorter pulses one always uses some kind of non-linear effect but in turn as the pulses get shorter, the energy stored in the optical medium gets emitted in a shorter time. So the shorter the pulses get, you also get higher powers and as you get higher intensities available, you get more non linearities available. And there is this curious mutual development of shorter pulses and higher intensities. What, how this works is, here is the ruby laser and here is a mirror and there is a mirror, but the oscillations cannot build up because there is a Kerr cell which turns the polarization by 45 degrees and then another 45 degrees back and then the polarization is turned by 90 degrees and the light is reflected out of the cavity. So the light oscillation cannot build up as long as I have a voltage on that Kerr cell which is simply a cell filled with a fluid like nitrobenzene and that turned the polarization out. Then you take the voltage off that Kerr cell and suddenly the oscillation can build up and builds up very rapidly because you have all the chromiums, ions in their excited fluorescent state. And indeed one got immediately into the nanosecond regime, light pulses shorter than a microsecond. Incidentally this led to the accidental discovery of stimulated Raman scattering because the people that use research laboratory, where this work was done, found that the stronger they pumped the ruby, the less red light they got out. But they were scientists and they discovered that the light that came out was in the infrared, shifted downward in frequency by the raman active vibration of the nitrobenzene molecules. And so they explained that correctly, too, a stimulated Raman scattering, the shift in the frequency of the ruby light. But in those early days people always tried to Q-switch, by putting a reflecting prism on a dentist’s drill, an air driven dentist’s drill. And only when that mirror on the drill was parallel to the fixed mirror could the oscillations build up. Of course a very poor laser mode control and this method was usually abandoned in favour of the Kerr cell switching. But it worked. Then the next big step which took us to the pico second regime, because it got pulses shorter than a nanosecond was what is known as passive mode locking. You put a film of a fluid consisting of a bleachable dye in the cavity, a very thin film of dye, close to one of the mirrors, and that led to shorter pulses. What does the mode locking mean? It means you have many longitudinal standing modes in the optical cavity and they are spread in frequency by c, the velocity of light over 2L and they can be in phase at a certain time and then they lose, and because they have different frequencies, they get out of phase anywhere else, and what happens is you get a light pulse that goes through the cavity and at time 2L over c later, L is the distance between the mirror, 2L over c later, they again are right in phase and that in phase happens just at the time they cross the dye film. Of course this is just the basis that led to the enormous development, described on the first day of this conference by Professor Hänsch, during the whole. How can you imagine that the light likes to come out in a series of equally timed pulses by simply inserting a dye, an absorbing dye which is bleachable, that is important. Now, what does bleaching mean? That reminds me of my thesis on nuclear magnetic resonance, with Purcell at Harvard in ’46, ’47. You have a spin, a half system of proton here two energy levels. And as you absorb, you put energies in the excited state in the higher energy state and if you have very high intensity, you build it up, so you get equal population in these two levels. At that point you get as many absorption processes as stimulated emission processes and in optics that has the same case, then these are not nuclear spin levels but two optical levels. And you get equal population in the optically excited and in the ground state and then you say the dye is completely bleached. Now, here is how the system works. You have to start off, you have nothing, so you have to start off by spontaneous emission. And the spontaneous emission single is the sort of a random wave. But you see, if accidentally here you have a maximum in that noisy background, that maximum gets amplified more than the rest, because at the maximum the dyes begin to bleach a little bit, and so on a round trip pass you get a little less absorption or more gain. And so this one little region, which happened to have a little larger intensity, grows faster, bleaches the light more etc, etc, until finally all the energy comes out in a very short time. It’s like what happens in a capitalistic society with money. The money goes where there is already some money. And here the light goes where there is already some light, because you get less absorption, more gain, the higher the intensity. That is the simple physical explanation, there is no need to – and it would be wrong to appeal to the boson statistics of protons in this case. People say bosons like to be together but that is hand washing. Then, a decade later, people had more sophisticated ways. One of the problems to get shorter pulses is, you need a large gain bandwidth product. As the pulse gets narrower and narrower, the frequency range that has to be amplified gets larger and larger. And, in electrical engineering, the important term is gain bandwidth product, you have to have gain over a larger and larger frequency range. And in the first experiment in ’64 to get to nanosecond pulses, you couldn’t use ruby but you had to use neodymium glass, which has a larger gain bandwidth product. And then finally people used dyes as a gain medium, rhodopsin, and that has even a larger gain bandwidth product. And then they have the scheme of counter propagating rays and here is the bleachable material and then pulses going clockwise and counter clockwise cross that bleachable material at the same time, and that is only a few microns thick film so you get two counter propagating laser pulses which cross each other exactly at that bleachable dye point. And that is how people first reached pulses shorter than a picosecond and they said they were in the femtosecond regime. Shank and Ippen are the names involved in that development. And then you get the problem, the frequency range gets so large that you have to worry about different frequencies propagating a different speed through some optical elements, and you have to correct for that by putting in a light prism. So to make the optical pass lengths for all the Fourier components in the pulse the same again. That’s a very tricky business but it worked and then people got to delve into the femtosecond regime. Now, around 1990, this generation of femtosecond pulses became as developed enough, so that you could start buying femtosecond pulse generators. And that is based on another way to get short pulses not based on absorption or by bleachable materials, but just based on dispersion. And one had to use a very large gain bandwidth product that you get by replacing the chromium ions in ruby by titanium ions and you call it a ti-sapphire laser material. And like any other material, a crystal, you now start using the intensity-dependent index of refraction. And the higher intensity causes a focusing, because here you have your light wave distribution, highest intensity in the centre and there the index of refraction is highest. So you have a phased lens in the medium itself and if there is a higher intensity like here, indicated by the green waves, which now compared to the lower intensity in the blue wave, the higher intensity gets focused a little more. And if you now have an optical aperture, at just the critical point, then you see that you’ll relatively lose less energy of the high intensity pulse than of the low intensity pulse, and so here again, the higher the intensity, the more the gain. And that leads to shorter and shorter pulses. And with this device, which was then developed commercially, you can get pulses of three femtoseconds which really contain only about three cycles of the light wave, very short pulses. Now, the one thing is how do you know the pulses get that short? In order to measure something, you have to have a measuring stick of about the same size, to measure the lengths, the tallness of persons you have to have a yard stick. But here, you know, you are in a new time regime. You don’t have any clocks there yet. So you have to get the measurement with something comparable to what you want to measure and you do that by splitting a pulse in two. And here you get slightly different optical pass lengths to the bottom half of the optical pulse you have generated and the other. And then you vary the interaction wave length in one of the pass of the two halves. How do you know when the two halves overlap, you take another non-linear effect, second harmonic generation and you can arrange it in such a way that you only get second harmonic generation when the two pulses pass through that little slab at the same time. And you then change the pass lengths in one of the arms and you pluck that and for every picosecond you have a displacement of a third of a millimeter. So it’s easily to measure, and a femtosecond difference corresponds to three tenths of a micron which you can still measure with a micrometer screw. And so by looking that the intensity of the pulse as a function of time, had this curve and was on the half way mark about three femtoseconds. That of course doesn’t describe the whole pulse. In addition to the amplitude, you want to measure the phase and that can be done by a technique which is known as FROG, for Frequency Resolved Optical Gating. You measure separately for different frequency components for the second harmonic generated how they depend on this variable time delay between the two pulses. And then with some mathematical manipulation, you can get the phase variation on a femtoseconds time scale. So these ultra short pulses can be characterized completely on the time scale of femtoseconds. Due to the development of short pulses, it has now been possible to get to extreme highly intensities, here we are at 10 of the 19th watts per square centimeter and you get that by just one milli-dual pulse, if it is ten femtoseconds wide and you focus it on an optical wave length, to the extent to -8 square centimeters, you get 10 to the 19th watt per centimeter. Now, what this means is, a very critical point is the field strengths of the binding of an electron in an atom or a molecule and a measure for that is the field strength of 10 to the 9 volts per centimeter, which is the Bohr orbit of the ground state electron in the hydrogen atom, which is here. And if you exceed that, you just pull various electrons out of any material. And when you are in this region of 10 to the 20th watts per square centimeter, you pull these electrons out and they immediately, in the next quarter of the light cycle, can get accelerated to relativistic velocities. So any material here is changed into a relativistic plasma. But let’s now turn to this region just below the intensity that corresponds to the field strength in a Bohr orbit. We tuned back to 10 to the 13th to 10 to the 14th watt per square centimeter. So our optics field is smaller than the binding field but not much smaller. And then you get the phenomenon of tunneling. Here is the Coulomb field from the nucleus, here is the light field that produces a contribution to the potential energy of the electron this way, and now there becomes a probability for the electrons to go through that potential wall. Maybe a probability of one in a thousand, very sensitive on the field strength you have applied. And then that free electron gets moving in the oscillating field of the light field. It accelerates with the light direction to the amplitude of the electric field in the light turns around, it decelerates and it gets pushed back to the ion it has left. And then it rehits the atom it has just left and it can recombine with the ion to emit radiation. And this is the basis of a new phenomena in the region where this tunneling occurs. And the dimensionless parameter, that is important, is to compare the oscillating energy of a free electron in the field which we denote by the, ponderomotive energy use of P, which is given to the light field strengths by this relation and the light frequency is there. And whether that is larger or smaller than the ionization energy, and if this is larger than the ionization energy, optical tunneling of the electron dominates. And this was already argued theoretically by Keldysh in Moscow in 1964. And when you are in that regime, you observe a new phenomenon like high harmonic generation and this leads to the possibility of attosecond pulses. You see you might argue, you can never have a visible light field pulse shorter than one femtosecond because that corresponds to half an optical light cycle. So to get to the attosecond regime you need higher frequencies. You have to go to the soft x rays or extreme ultra-violet. And that is just what becomes possible with this mechanism of ionization. You see, here you have a pulse that is only three cycles or so and here is the pulse envelope. And let’s look at the red curve. You see that only at this point the tunneling may be effective. And anywhere else you don’t get the tunneling ionization. The tunneling probability is orders of magnitude smaller anywhere else, so you only get tunneling in a very narrow region and near that maximum. Of course you can have another pulse and that depends very sensitively on the phase between the envelope and the wave. Here you have two equal maxima of equal strength. And that makes a lot of difference in the high frequency light you generate. I have here a schematic of what happens, you see the tunneling here. The electron goes and moves back, only if it’s a linear polarized field. If you have circular polarization of the light, the electron orbit, after would be very different, and there is a very strong dependence on polarization in these attosecond phenomena. And then you see that the electron that gets free, gets pushed back in the third half cycle and they can recombine in a re-collision process. And if you look at the highest frequencies that can be generated, they are 3.2 times the ponderomotive force in the field. And if you look at those very high frequencies generated, it makes a lot of difference, what that phase is between the envelope and the field itself. You have only a single line, you can see interference problems, because you had two points in the light cycle in the blue curve. You could equal the number of tunneling here as you have there. So people understand a great deal now of these electron pulses and it’s important to note that the free electron wave function has a phase that is correlated to the phase of the coherent light that created it. And you can steal the phase of the electron wave function by putting in additional light beams and this is a very sophisticated field which I’m not competent and have no time to discuss. But I want to end with a little story that a colleague at Harvard, Dudley Herschbach made after I gave this talk where he was in the audience in Croatia of all places. And he said…Well, a few decades ago there was this very famous book, a Brief History of Light, written by Stephen Hawking. And that was a booklet that I found very difficult to read but you saw it on the coffee tables, especially of non-scientific colleagues. It was a very popular book to show to your friends, a Brief History of Time. He said: “Stephen Hawking wrote that, but you presented a history of brief time.” Thank you very much.

Guten Morgen. Ich finde, dass Sie am letzten Morgen eine Pause von all diesen mächtigen PowerPoint-Präsentationen brauchen und… (Applaus) ich habe mich für eine etwas altmodischere Art der Präsentation entschieden. Das erinnert mich an mein erstes internationales Meeting 1948, als ich zwei Kisten mit 8 x 10 Glasdias schleppen musste, von denen jede Kiste ein Kilogramm wog. Konzentrieren Sie sich… OK, danke. Dann kamen die Kodak-Dias, 5 auf 5 cm, viel leichter herumzutragen, und dann kamen die Polaroid-Dias, Plastik, 5 auf 5 cm, und dann kamen die Overhead-Folien. Und ich muss mich entschuldigen, aber ich habe den Übergang zu PowerPoint nie geschafft. Aber man kann Informationen auf diese Art übermitteln. Und dann bat mich Emil Wolf, der Gründer und Herausgeber von Progress in Optics war und immer noch der Herausgeber ist, und für die 50. Ausgabe seiner Reihe Progress in Optics bat er mich um einen kleinen Beitrag und ich verfasste einen historischen Überblick über die Entwicklung ultrakurzer Laserpulse. Und eine Attosekunde ist 10^-18 Sekunden, und das ist eine sehr kleine Zahl, die ich hier für dieses Publikum, das nicht wissenschaftlich geschult ist, auf zwei Arten aufgeschrieben habe. Aber um Ihnen eine Vorstellung von hoch achtzehn zu vermitteln, lassen Sie uns erst einmal von einer Sekunde nach oben gehen, zu 10^+18. Dabei erhalten Sie etwas, das als Exasekunde bekannt ist. Wenn Sie also eine tiefgründige Frage stellen möchten, könnten Sie fragen, was geschah vor einer Exasekunde, und dann fragen Sie tatsächlich, was geschah vor dem Urknall. Natürlich verwenden wir diese Einheiten auf der linken Seite, Kilo-, Mega-, Giga-, Terasekunden nie. Wir verwenden immer nur die konventionellen Stunden, Tage, Jahre, Jahrhunderte und Jahrtausende. Aber lassen Sie uns jetzt von einer Sekunde abwärts gehen. Und da müssen wir immer die wissenschaftliche Schreibweise Milli, Mikro, Nano, Piko, Femto, Atto verwenden, denn um 1600 führte Galileo Messungen durch. Ich hatte ein Büro an der Scuola Normale Superiore in Pisa und ich konnte auf den Schiefen Turm schauen. Und natürlich dachte ich, die Standardgeschichte sei, dass Galileo Objekte beobachtete, die vom Schiefen Turm von Pisa fielen. Aber ich erfuhr in Pisa, dass Galileo eine schiefe Ebene verwendete und er hatte kleine Glaskugeln, die er beim Herunterrollen beobachtete, und seine einzige Uhr war sein Herzschlag, und nach einem Puls waren die Kugeln so weit gekommen. Nach zwei Pulsen vier Mal so weit und nach drei Pulsen war er bei neun Mal angelangt. Er hatte also die gleichmäßig beschleunigte Bewegung als Vorgänger zu Newtons Entwicklung der Mechanik. Und es ist erstaunlich, dass wir in den letzten vierzig Jahren zu immer kürzeren Pulsen gelangten. Was Leute natürlich tun, sie sind immer optimistisch, und sobald sie zu kürzer als eine Mikrosekunde gelangten, sagten sie, wir sind in den Nanosekundenbereich vorgestoßen. Sobald man zu kürzer als eine Nanosekunde gelangt, sagt man, wir sind in den Pikosekundenbereich vorgestoßen, und nun sagen wir, wenn wir kürzer als eine Femtosekunde erreichen, wir sind im Attosekundenbereich. Aber wir haben eine Attosekunde noch nicht erreicht. Hier sind also einige wichtige Meilensteine in der Entwicklung kurzer Pulse. Der erste Laserpuls stammte aus dem Rubinlaser von Maiman und der hatte zufällig eine Dauer von etwa einer Millisekunde. Bevor ich aber darauf eingehe, möchte ich noch mit dieser Attosekundenbereichssache fortfahren und hier sind einige neuere, wichtige bahnbrechende Studien, die zur Öffnung des Attosekundenbereichs führten. Nun, hier sehen Sie das Original des ersten funktionierenden Lasers von Theodore Maiman. Ein sehr einfaches Gerät, hier gibt es einen Rubin mit reflektierenden Endflächen, und man regt die Chromionen im Rubin durch eine Hochleistungs-Xenon-Blitzröhre an, die auch in der Fotografie verwendet wird. Und dieses Licht dauert etwa eine Millisekunde. Man regt die Ionen in den fluoreszierenden Zustand an und erhält auf diese Art eine stimulierte Emission und man erhält einen ziemlich unregelmäßigen Lichtpuls von einer Millisekunde, unregelmäßig durch die Relaxationsoszillation zwischen dem Pumpmechanismus aus der Blitzlampe und der stimulierten Emission daraus in verschiedenen Moden dieses Fabry-Pérot-Reflektors. Aber bereits ein Jahr, 1961, nachdem der erste Rubinlaser herauskam, drang man durch die Methode der Güteschaltung in den Bereich von unter einer Mikrosekunde vor. Dazu verhindert man das Einsetzen der Lichtoszillation durch Herabsetzen des Q-Faktors, der Güte des optischen Resonators. Und dies erreichte man durch einen nicht-linearen optischen Effekt, und was ich in diesem Vortrag vor allem rüberbringen möchte, ist, dass es da diese merkwürdige, gegenseitig befördernde Aktion gibt, die Sie erkennen können. Um kürzere Pulse zu erzielen, verwendet man immer irgendeinen nicht-linearen Effekt, aber gleichzeitig, während die Pulse kürzer werden, wird die im optischen Medium gespeicherte Energie in kürzerer Zeit ausgesendet. Je kürzer also die Pulse werden, desto höher wird auch die Energie, und wenn höhere Intensitäten zur Verfügung stehen, stehen auch mehr Nichtlinearitäten zur Verfügung. Und da gibt es diese merkwürdige gegenseitige Entwicklung von kürzeren Pulsen und höheren Intensitäten. Was..., wie dies vor sich geht, ist…, hier ist ein Rubinlaser und hier ist ein Spiegel und dort ist ein Spiegel, aber die Oszillationen können sich nicht aufbauen, denn dort gibt es eine Kerr-Zelle, die die Polarisation um 45 Grad dreht und dann noch einmal 45 Grad zurück und dann wird die Polarisation um 90 Grad gedreht und das Licht aus dem Resonator reflektiert. Die Lichtoszillation kann sich also nicht aufschaukeln, solange man eine Spannung an die Kerr-Zelle anlegt, bei der es sich einfach um eine mit Flüssigkeit wie Nitrobenzol gefüllte Zelle handelt, und die beugt die Polarisation heraus. Dann nimmt man die Spannung von der Kerr-Zelle weg und plötzlich kann sich die Oszillation aufschaukeln und sie schaukelt sich sehr rasch auf, denn alle Chromionen liegen in ihrem angeregten fluoreszierenden Zustand vor. Und tatsächlich gelangte man sofort in den Nanosekundenbereich, Lichtpulse kürzer als eine Mikrosekunde. Übrigens führte das zur zufälligen Entdeckung der stimulierten Raman-Streuung, denn die Leute, die…, Forschungslabors, in denen diese Arbeit geleistet wurde, erkannten, dass immer weniger Rotlicht austrat, je stärker sie den Rubin pumpten. Aber sie waren Wissenschaftler und sie entdeckten, dass sich das Licht, das austrat, im Infrarotbereich befand, in der Frequenz nach unten verschoben durch die Raman-aktive Schwingung der Nitrobenzolmoleküle. Und so erklärten sie das auch richtig als stimulierte Raman-Streuung, die Frequenzverschiebung des Rubinlichts. Aber in diesen frühen Tagen versuchte man immer eine Güteschaltung zu erreichen, indem man ein reflektierendes Prisma auf einen Zahnarztbohrer aufsetzte, einen turbinengetriebenen, luftgetriebenen Zahnarztbohrer. Und nur, wenn der Spiegel auf diesem Bohrer sich parallel zum festen Spiegel befand, konnte sich die Oszillation aufschaukeln. Das erlaubte natürlich nur eine sehr einfache Steuerung der Lasermoden und diese Methode wurde in der Regel zu Gunsten der Schaltung mittels Kerr-Zelle aufgegeben. Aber sie funktionierte. Der nächste große Schritt, der uns dann in den Pikosekundenbereich brachte, denn man erhielt Pulse von unter einer Nanosekunde, war etwas, das als passive Modenkopplung bezeichnet wird. Man bringt eine Schicht einer Flüssigkeit, die aus bleichbarem Farbstoff besteht, im Resonator auf, eine sehr dünne Schicht Farbstoff, nahe eines Spiegels, und das führte zu kürzeren Pulsen. Was bedeutet Modenkopplung? Es bedeutet, dass es viele stehende Longitudinalmoden in einem optischen Resonator gibt und ihre Frequenzverteilung ergibt sich aus c, der Lichtgeschwindigkeit, durch 2L, und zu bestimmten Zeiten schwingen sie in Phase und dann verlieren sie..., weil sie unterschiedliche Frequenzen haben, geraten sie überall sonst wieder außer Phase, und so erhält man einen Lichtpuls, der den Resonator durchquert und zu einem Zeitpunkt 2L durch c später, L ist der Abstand der zwei Spiegel, 2L durch c später, befinden sie sich wieder genau in Phase und dieses „in Phase“ geschieht genau in dem Moment, in dem sie die Farbschicht passieren. Das ist natürlich nur die Grundlage, die zu dieser enormen Entwicklung führte, die am ersten Tag dieser Konferenz von den Professoren Hänsch und John Hall beschrieben wurde. Wie kann man sich nun vorstellen, dass das Licht in einer Reihe gleichzeitiger Pulse austreten mag, indem man einfach nur einen Farbstoff einfügt, einen absorbierenden Farbstoff, der bleichbar ist, das ist wichtig. Nun, was also bedeutet bleichen? Das erinnert mich an meine Doktorarbeit über Kernspinresonanz, mit Purcell in Harvard, '46/47. Sie haben ein halbzahliges Spinsystem mit Protonen, zwei Energiezustände. Und beim Absorbieren…, man führt dem angeregten Zustand, dem höheren Energieniveau Energie zu und bei sehr hoher Intensität schaukelt man das hoch, dann erhält man gleiche Besetzung in diesen beiden Niveaus. In diesem Moment erhält man genau so viele Absorptionsprozesse wie stimulierte Emissionsprozesse und in dem optischen Fall ist das dasselbe, dann sind das keine Kernspinniveaus sondern zwei optische Niveaus. Und man erhält gleiche Besetzung im optisch angeregten und im Grundzustand und dann sagt man, der Farbstoff ist vollständig gebleicht. Nun, hier sehen sie, wie das System funktioniert. Anfangen muss man bei…, man hat nichts, daher muss man bei spontaner Emission anfangen. Und das Signal der spontanen Emission ist eine Art zufällige Welle. Aber Sie erkennen, wenn man hier zufällig ein Maximum im rauschenden Hintergrund hat, wird dieses Maximum stärker als der Rest verstärkt, denn beim Maximum beginnen die Farbstoffe ein wenig zu bleichen, und daher erhält man in einem Durchgang etwas weniger Absorption oder mehr Verstärkung. Und daher wächst dieser kleine Bereich, der zufällig etwas stärkere Intensität aufwies, schneller, bleicht das Licht mehr etc. etc., bis schließlich die ganze Energie in sehr kurzer Zeit austritt. Es ist ungefähr so wie mit dem Geld in einer kapitalistischen Gesellschaft. Das Geld geht dahin, wo bereits etwas Geld ist. Und hier geht das Licht dahin, wo bereits etwas Licht ist, denn man erhält weniger Absorption, mehr Verstärkung, umso höher die Intensität. Das ist die einfache physikalische Erklärung, man braucht nicht…, und es wäre falsch, in diesem Fall bei der Bosonstatistik der Photonen Zuflucht zu suchen. Man sagt, Bosonen sind gerne zusammen, aber das ist Augenwischerei. Dann, ein Jahrzehnt später, gab es elegantere Wege. Eines der Probleme, um kürzere Pulse zu erhalten, ist, dass das Produkt aus Verstärkung und Bandbreite groß sein muss. Während der Puls schmaler und schmaler wird, wird der zu verstärkende Frequenzbereich größer und größer. Und in der Elektrotechnik ist der entscheidende Begriff Produkt aus Verstärkung und Bandbreite, man muss eine Verstärkung über einen immer größeren Frequenzbereich haben. Und im ersten Versuch ’64 konnte man, um Nanosekundenpulse zu erzielen, keinen Rubin einsetzen, sondern man musste Neodym-Glas einsetzen, das ein größeres Produkt aus Verstärkung und Bandbreite hat. Und schließlich verwendete man Farbstoffe als Lasermedium, Rhodopsin, das ein sogar noch größeres Produkt aus Verstärkung und Bandbreite hat. Und dann gibt es da das Schema gegenläufiger Wellen und hier ist das bleichbare Material und dann die Pulse, die gleichzeitig im und gegen den Uhrzeigersinn über das bleichbare Material laufen, das aus einer nur Mikrometer dünnen Schicht besteht, so erhält man zwei gegenläufige Laserpulse, die einander genau an dieser Stelle mit dem bleichbaren Farbstoff kreuzen. Und so erreichte man zuerst Pulse von unter einer Pikosekunde und man sagte, man sei im Femtosekundenbereich. Shank und Ippen sind die Namen, die es bei dieser Entwicklung zu nennen gilt. Und dann tritt das Problem auf…, der Frequenzbereich wird so groß, dass man sich Gedanken über unterschiedliche Frequenzen machen muss, die sich unterschiedlich schnell durch einige optische Elemente ausbreiten, und das muss man korrigieren, indem man ein Lichtprisma einbringt, um die optische Weglänge aller Fourier-Komponenten im Puls wieder anzugleichen. Das ist sehr kompliziert, aber es hat funktioniert, und dann gelangte man in den Femtosekundenbereich. Nun, um 1990 war diese Generation der Femtosekundenpulse ausgereift genug, sodass man Pulsgeneratoren im Femtosekundenbereich kaufen konnte. Und diese basieren auf einer anderen Methode, kurze Pulse zu erzeugen, nicht auf Basis der Absorption oder durch bleichbares Material, sondern einfach auf Basis von Dispersion. Und dazu musste man ein sehr großes Produkt aus Verstärkung und Bandbreite einsetzen, das man durch Austausch der Chromionen im Rubin durch Titanionen erhält, und das nennt man Titan-Saphir-Lasermedium. Und wie alle anderen Materialien, ein Kristall, beginnt man jetzt den intensitätsabhängigen Brechungsindex zu verwenden. Und die höhere Intensität verursacht eine Fokussierung, denn hier hat man die Lichtwellenverteilung, höchste Intensität im Zentrum und dort ist der Brechungsindex am höchsten. So hat man also eine Phasen…, eine phasenverschiebende Linse im Medium selbst, und wenn es eine höhere Intensität gibt wie hier, dargestellt durch die grünen Wellen, jetzt im Vergleich zur geringeren Intensität in der blauen Welle, wird die höhere Intensität ein bisschen stärker fokussiert. Hat man jetzt eine optische Blende, genau im kritischen Punkt, erkennen Sie, dass man relativ gesehen weniger Energie bei dem Puls mit hoher Intensität verliert, als bei dem Puls mit geringer Intensität, und auch hier gilt wieder, je höher die Intensität, desto größer die Verstärkung. Und das führt zu immer kürzeren Pulsen. Und mit diesem Gerät, das dann kommerziell entwickelt wurde, kann man Pulse von drei Femtosekunden erreichen, die wirklich nur etwa 3 Schwingungszyklen der Lichtwelle enthalten, sehr kurze Pulse. Nun, eine Sache ist, wie weiß man, dass die Pulse so kurz werden? Um etwas messen zu können, braucht man einen Maßstab in etwa derselben Größe, um die Länge zu messen, die Größe von Personen, braucht man einen Zollstock. Aber hier, wissen Sie, befindet man sich in einem neuen Zeitbereich. Es gibt dafür noch keine Uhren. So muss man die Messung mit etwas vornehmen, das mit dem vergleichbar ist, was man messen will, und dazu spaltet man einen Puls in zwei (Teilpulse) auf. Und dann gibt man dem einen Teilpuls, den man erzeugt hat, eine leicht andere optische Weglänge als dem anderen Teil. Und dann variiert man die Wechselwirkungswellenlänge in einem der Wege der beiden Teile. Wie weiß man, wann die beiden Teile überlappen? Dazu bedient man sich eines anderen nicht-linearen Effekts, der Erzeugung der 2. Harmonischen, und man kann das so arrangieren, dass nur dann 2. Harmonische erzeugt werden, wenn zwei Pulse gleichzeitig diese kleine Platte passieren. Und dann ändert man die Weglänge in einem der Arme und stellt das grafisch dar und für jede Pikosekunde erhält man eine Verschiebung um einen Drittel Millimeter. Das ist also leicht zu messen und ein Unterschied von einer Femtosekunde entspricht drei Zehntel eines Mikrometers, die man immer noch mit einer Mikrometerschraube messen kann. Und durch diese Betrachtung..., die Intensität des Pulses als eine Funktion der Zeit hatte diese Kurve und die Halbwegemarke lag bei drei Femtosekunden. Das beschreibt natürlich noch nicht den gesamten Puls. Zusätzlich zur Amplitude möchte man auch die Phase bestimmen und dazu bedient man sich eines Verfahrens, das FROG, für Frequency Resolved Optical Gating, genannt wird. Man misst einzeln für verschiedene Frequenzkomponenten der erzeugten 2. Harmonischen wie sie von dieser variablen Zeitverzögerung zwischen zwei Pulsen abhängen. Und dann erhält man mit etwas mathematischer Manipulation die Phasenverschiebung auf einer Femtosekundenzeitskala. So können diese ultrakurzen Pulse vollständig auf der Zeitskala von Femtosekunden bestimmt werden. Aufgrund der Entwicklung der kurzen Pulse ist es nun möglich, extrem hohe Intensitäten zu erreichen, hier befinden wir uns bei 10^19 Watt pro Quadratzentimeter und man erhält das einfach durch einen Puls von einem Millijoule, wenn dieser zehn Femtosekunden lang ist und man ihn auf eine optische Wellenlänge, 10^-8 Zentimeter, fokussiert, dann erhält man 10^19 Watt pro Quadratzentimeter. Nun, das bedeutet, ein sehr kritischer Punkt ist die Feldstärke der Bindung eines Elektrons in einem Atom oder einem Molekül und ein Maßstab dafür ist die Feldstärke von 10^9 Volt pro Zentimeter, was dem Bohrschen Radius des Elektrons im Grundzustand im Wasserstoffatom entspricht, was hier ist. Und wenn man diese überschreitet, reißt man einfach mehrere Elektronen aus jedem Material heraus. Und wenn man sich in diesem Bereich von 10^20 Watt pro Quadratzentimeter befindet, reißt man diese Elektronen heraus und sie können sofort, innerhalb des nächsten Viertel Schwingungszyklus der Lichtwelle, auf relativistische Geschwindigkeiten beschleunigt werden. So wird jedes Material hier in ein relativistisches Plasma verwandelt. Aber lassen Sie uns jetzt diesen Bereich gerade unterhalb der Intensität betrachten, der der Feldstärke in einem Bohrschen Radius entspricht. Wir regelten auf 10^13 bis 10^14 Watt pro Quadratzentimeter zurück. Unser Optikfeld ist also kleiner als das Bindungsfeld, aber nicht viel kleiner. Und dann erhält man das Phänomen des Tunneleffekts. Hier ist das Coulomb-Feld von dem Kern, hier ist das elektrische Feld des Lichts, das so einen Beitrag zur potenziellen Energie des Elektrons erzeugt, und jetzt entsteht eine Wahrscheinlichkeit für die Elektronen, diese Potenzialbarriere zu überwinden. Eine Wahrscheinlichkeit von vielleicht eins zu tausend, sehr empfindlich in Bezug auf die Feldstärke, die Sie eingesetzt haben. Und dann fängt dieses freie Elektron an, sich im oszillierenden Feld des Lichtfelds zu bewegen. Es beschleunigt mit der Richtung des Lichts zur Amplitude des elektrischen Feldes im Licht, dreht um, es verlangsamt sich und wird zurückgestoßen zu dem Ion, das es verlassen hat. Dann trifft es erneut auf das Atom, das es gerade verlassen hat, und rekombiniert wieder mit dem Ion, um Strahlung auszusenden. Und das ist die Grundlage eines neuen Phänomens im Bereich, in dem dieser Tunneleffekt auftritt. Und der dimensionslose Parameter, der hier von Bedeutung ist, ist der Vergleich zwischen der oszillierenden Energie eines freien Elektrons im Feld, die wir mit der ponderomotiven Energie Up angeben, die sich aus der Lichtfeldstärke durch dies Relation ergibt und die Lichtfrequenz ist hier. Und ob diese größer oder kleiner als die Ionisierungsenergie ist, und ist sie größer als die Ionisierungsenergie, ist der optische Tunneleffekt bei den Elektronen dominant. Und dies wurde bereits theoretisch von Keldysh 1964 in Moskau vorhergesagt. Und wenn man sich in diesem Bereich befindet, beobachtet man ein neues Phänomen wie die Erzeugung hoher harmonischer Frequenzen und das eröffnet die Möglichkeit von Attosekundenpulsen. Man könnte argumentieren, dass es keinen Puls sichtbaren Lichts kürzer als eine Femtosekunde geben kann, denn das entspricht einem halben Schwingungszyklus optischen Lichts. Um den Attosekundenbereich zu erreichen, braucht man daher höhere Frequenzen. Man muss in den weichen Röntgen- oder den äußersten Ultraviolettbereich gehen. Und genau das wird durch diesen Mechanismus der Ionisierung möglich. Sehen Sie, hier hat man einen Puls mit nur drei Zyklen oder so und hier ist die Einhüllende des Pulses. Und betrachten wir die rote Kurve. Sie erkennen, dass nur an diesem Punkt der Tunneleffekt greifen kann. Nirgendwo sonst erhalten Sie die Ionisierung durch den Tunneleffekt. Die Wahrscheinlichkeit des Tunneleffekts ist überall sonst um Größenordnungen kleiner, es kommt also nur in diesem sehr kleinen Bereich nahe des Maximums zum Tunneleffekt. Natürlich kann es einen anderen Puls geben und das hängt sehr empfindlich von der Phase zwischen der Einhüllenden und der Welle ab. Hier sehen Sie zwei gleiche Maxima gleicher Stärke. Und das macht im erzeugten Hochfrequenzlicht einen großen Unterschied aus. Ich habe hier eine Zeichnung dessen, was geschieht, Sie erkennen den Tunneleffekt hier. Das Elektron wird nur dann wegbeschleunigt und kommt zurück, wenn es sich um ein linear polarisiertes Feld handelt. Wenn das Licht zirkular polarisiert ist, wäre der Bahnradius des Elektrons hinterher ganz anders, und dieses Attosekundenphänomen hängt sehr stark von der Polarisation ab. Und dann erkennen Sie, dass das herausgelöste Elektron im dritten Halbzyklus wieder zurückgestoßen wird und sie können in einem erneuten Zusammenstoß rekombinieren. Und wenn man die höchsten Frequenzen betrachtet, die erzeugt werden können, betragen diese das 3,2-fache der ponderomotiven Kraft im Feld. Und wenn man diese erzeugten, sehr hohen Frequenzen betrachtet, macht es einen großen Unterschied, welches die Phase zwischen der Einhüllenden und dem Feld selbst ist. Hat man nur eine einzige Linie, erkennt man Interferenzprobleme, denn es gab zwei Punkte im Lichtzyklus auf der blauen Kurve. Man hat die gleiche Zahl der Tunneleffekte hier wie dort. Man versteht also heute eine ganze Menge von diesen Elektronenpulsen und es ist wichtig, zu beachten, dass die Wellenfunktion des freien Elektrons eine Phase aufweist, die mit der Phase des kohärenten Lichts korreliert, das sie erzeugt hat. Und man kann die Phase der Wellenfunktion des Elektrons steuern, indem man zusätzliche Lichtstrahlen hineingibt, und das ist ein sehr komplizierter Bereich, in dem ich mich nicht auskenne und für dessen Ausführung ich keine Zeit habe. Ich möchte aber mit einer kleinen Anekdote schließen, die von einem Kollegen aus Harvard stammt, Dudley Herschbach, nachdem ich diese Rede gehalten hatte, und er sich im Publikum befand, ausgerechnet in Kroatien. Und er sagte…, Nun, vor ein paar Jahrzehnten gab es dieses sehr berühmte Buch, eine kurze Geschichte der Zeit von Stephen Hawking. Und das war ein Büchlein, das für mich sehr schwierig zu lesen war, aber man sah es an den Kaffeetischen, insbesondere bei den nicht-wissenschaftlichen Kollegen. Es war ein sehr populäres Buch, das man seinen Freunden zeigte, eine kurze Geschichte der Zeit. Er sagte:

Nicolaas Bloembergen (2008)

From Millisecond to Attosecond Laser Pulses

Nicolaas Bloembergen (2008)

From Millisecond to Attosecond Laser Pulses

Abstract

A historical overview is presented of the experimental development of ever shorter laser pulses from 1960 to the present. Already in the early sixties nanosecond pulses were achieved and the entry into the picosecond domain was reached in the late sixties with a neodymium glass laser. First sub-picosecond pulses were accomplished in 1974 with a broad gain dye-laser medium in combination with a saturable dye-absorber film. A true revolution in femtosecond generation occured with a titanium-aluminium oxide laser crystal. Non-linear effects are essential not only in the generation of picosecond and femtosecond pulses, but also in their measurement and evaluation. In this talk the development from the millisecond to the attoseconds within the last 50 years will be reviewed.

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