Theodor Hänsch (2013) - What Can We Do with Laser Frequency Combs?

The spectrum of a frequency comb, commonly generated by a mode-locked femtosecond laser consists of several hundred thousand precisely evenly spaced spectral lines. Such laser frequency combs have revolutionized the art measuring the frequency of light, and they provide the long-missing clockwork for optical atomic clocks

Good morning. Let me first thank Countess Bettina Bernadotte and the organisers of this meeting for inviting me even though I'm a physicist. As a physicist I will talk about some physic subject, about laser frequency combs. What are laser frequency combs and what can we do with them? Laser frequency combs burst onto the scene of physics about a dozen years ago as a tool that allowed us to do things that we couldn't do before; a tool that allowed us to count the ripples of a light wave, to count the number of oscillations per second of a light wave that might oscillate a million billion times per second. And of course in physics there are intriguing applications of this kind of tool for precision measurements, precision spectroscopy. For the first time the frequency comb provided a link between the optical region and the radio frequency region, where we have counters and all kinds of electronic processing equipment. It also provided for the first time a viable clockwork for optical atomic clocks that use as a pendulum atoms or ions oscillating with the frequency of light. David Wineland on Monday told us about these developments. But of course we are here in a chemistry meeting and you can rightfully ask, what can I do with a laser frequency comb? And I will tell you later on about some intriguing way: recent proof of principle experiments that show that they may open up some new possibilities in molecular spectroscopy. But before doing that let's try to understand how these frequency combs work. They are conceptually very simple, but hard to explain. That's why I went through some effort to make some computer animation. So at the heart of such a frequency comb is a mode-locked laser - or something that operates in a similar way. Mode locked lasers are sources of short pulses, femtosecond pulses. And the most elementary femtosecond laser would consist of an optical resonator, 2 mirrors. You have a short flash of light bouncing back and forth, and there is an amplifying medium there that allows this to go on even though you couple out a train of pulses. So these lasers have been known for a long time, they have been developed in the late '60's. And they were mostly used by people interested in short flashes of light to study ultra-fast phenomena in molecules, in solids. So why do we call it frequency comb? People interested in precision spectroscopy, they typically like to have 1 single wave well-defined frequency. They use the different type of laser, a single mode laser; this also has 2 mirrors. But now you make sure that there is only a single standing wave between these 2 mirrors, and it oscillates on the single frequency. Out comes a sinusoidal wave. To make such a laser is not totally trivial. More likely than not will it try to oscillate say in 2 modes, in 2 frequencies. And now if I look at the superposition, I see that there is a beat note. We have electromagnetic waves that interfere: if they oscillate in phase, they reinforce each other, they make bright. If they oscillate out of phase, they cancel each other through interference. And so outside I now get a string of elongated wave packets. Inside you see that the energy is slushing back and forth. If I have 3 modes I can make flashes of light separated by some almost dark. And only 5 modes in this animation are sufficient to make well-defined light pulses, separated by an amazingly long time of dark. Inside now we have this pulse of light bouncing back and forth. And so we have really 2 different ways of looking at the same phenomenon. In the time domain we have this flash of light and the train of light pulses emitted. In the frequency domain we have a laser, it oscillates on many modes simultaneously. They are regularly spaced like the teeth of a comb - that's why we call this a frequency comb. And this regular spacing is really amazingly regular. The separation between adjacent oscillation frequencies is very precisely equal to the repetition frequency of this pulse laser. And that has been verified to more than 20 decimal digits. So it's an intriguing instrument to understand maybe even better what's going on. I have made an animation of an array of mechanical pendulums. So imagine that I have an array of pendulums that are trimmed so that the first one makes 30 oscillations per minute, the next one 31, the next one 32. So in a way each of these pendulums would correspond to one of the modes of the laser. And if we let go then they all oscillate, but with different frequencies. And very quickly they get out of phase, and that's where these different modes cancel each other through interference. And so here it looks like almost chaotic. Not quite, if you pay attention you see that there are patterns emerging. So with some practice one could learn to read time from this array of pendulums. And if we wait long enough, ok now half a minute has gone by - one could use this as screen saver on the computer. You could use it for meditation, maybe even for art, indoor or outdoor art, big arrays. So I think there are some possibilities. But it explains this principle. And even with just 10 pendulums it takes an amazingly long amount of time till they're all lined up again. This is when the next flash of light in the femtosecond laser would be emitted. So these are simple principles and known to people for a long time. What was not known and what was surprising, is how far these principles could be pushed. That you could take a commercial titanium-sapphire femtosecond laser that emits pulses of say 50 femtoseconds, repetition frequency of say 100 megahertz. This is deep red light. You could take this light, focus it into a special micro-structured fibre with a small solid fibre core around it by air filled holes, and you get nonlinear effects with this fibre core because you have high-peak intensities; you have effects like self-phase modulation, that the refractive index changes as a result of that high intensity and other complicated nonlinear effects. But the end result is that, what you get out is no longer red but is white - you have a whole rainbow of colours. And what nobody expected is that this complicated process, nonlinear process of white light continuum generation, is so reproducible that successive pulses interfere in a spectrograph and produce sharp comb lines. So you have a rainbow of colours but not an ordinary rainbow. If you look closely you find sharp comb lines still spaced very precisely by the repetition frequency of the laser. And so this is like a ruler that you can use to measure separations of spectral lines, but you can do more. If you have a whole octave of frequencies you can find out not only the spacing of these comb lines but WHERE they are. Where they are is complicated by the fact that successive pulses don't have to look identical. There can be a slippage of the phase of the electromagnetic wave relative to the intensity envelope. And this shifts the overall comb by some unknown amount. But if I have a whole octave, I can measure this carrier envelope of the shift by taking comb lines from the red end of the spectrum, sending them through some nonlinear crystal that produces some frequencies, second harmonic frequencies. So we produce new comb lines near the blue end of the spectrum, but now shifted by twice this unknown frequency. And if I look at the collective beat note interference between these new comb lines and the original blue lines, I get a radio frequency signal which reveals this carrier envelope of the frequency. And if I can measure it, I can take it into account, or I can use several controls to make it go away, so that we have now a frequency comb where each comb line oscillates at a precise integer multiple of the repetition frequency. And if I have an atomic clock to measure the repetition frequency, then I know the optical frequency of each comb line with the precision of this atomic clock. If I have a very sharp optical resonance, then I can use several controls to lock one of the comb lines through this optical resonance - this is my optical pendulum now. And then the frequency comb acts as a clockwork to divide this optical frequency down to some radiofrequency that I can measure. But this is now a precise integer fraction of this optical reference. These things are commercially available now. They are in use in hundreds of laboratories. People are thinking of applications of these frequency combs in space. Here is a package that contains the entire frequency comb: all the electronics and even some experiments that can be mounted in a sounding rocket. This was supposed to launch last April but there were some problems in the guidance system. Now the launch is scheduled for the fall of 2013. And this is supposed to be a proof of principle experiment that frequency combs are fit for space applications. There is another intriguing development that people are learning how to build really miniature frequency comb sources that can be produced by lithography. Here is an array of microscopic toroidal ring resonators that produce frequency combs like parametric oscillators, optical parametric oscillators. So this means in the future these things might be much smaller and much more common than these big instruments that we use today. The main purpose, the main idea behind this device was to make very precise measurements of optical resonance frequencies. And in our own work it was a simple hydrogen atom that has fascinated us for a long time, because it's the one atom for which theorists really can make very detailed and very accurate calculations. And so we can test, how well do we understand the hydrogen atom, how well do we understand quantum physics? And if there should be the slightest discrepancies that of course would be a very significant discovery. And so in 2005 there was a poster printed that explains how you use a frequency comb to measure some resonance in atomic hydrogen. So you have a tuneable laser, you shine the light on the atoms and see if they get excited. And the atoms can be exceedingly choosy - they don't care about the light unless you hit precisely the right note. And then you can measure what is this frequency by sending part of the laser-beam to the frequency comb. And now you look at the beat note between the unknown laser frequency and the nearest comb line that you know precisely to be the last one to make very accurate measurements. There is a particular resonance in hydrogen, 2-photon resonance from the ground state to the metastable 2S state, that experimentally is only a few hundred hertz wide. And this frequency has been the focus of our hydrogen team. Christian Parthey, who got his doctorate degree, and his 3 postdocs Arthur Matveev, Nikolai Kolachevsky and Janis Alnis. And they have published in 2011 a measurement of the absolute frequency of the sharp resonance with an uncertainty of only 4 parts in 10^15. So why are we interested in going to ever higher precision? Well one is that so far we haven't found any discrepancy - or maybe we are on the verge. But of course to be certain, one needs to look ever more closely. We now feel that these techniques are well enough under control that it might even be possible to come up with a hydrogen atomic clock, that can compete with the ion clocks that we have talked about. And if you want to redefine the unit of time, hydrogen of course would be attractive. These kinds of measurements allow us also to ask questions like: are fundamental constants constant or are they slowly changing with time? People have made antihydrogen: artificial matter made of an antiproton and a positron that can be magnetically trapped. And I expect that in a few years' time we will see optical spectroscopy of antihydrogen. And then of course it's also very exciting to ask: are hydrogen and anti-hydrogen precise mirror images of each other or are there differences? There might be differences because in the known universe we find matter but not antimatter. I talked about the discrepancy. Right now it looks like we might have discovered a flaw in quantum theory, but one has to be extremely cautious. From hydrogen spectroscopy one can determine the size, the charge radius of the proton, the root mean square charge radius. You can also do measurements of the charge radius with artificial man-made atoms, where the electron is replaced by a 200-times heavier muon; such experiments have been performed. And the proton sizes that you get from the 2 atoms are not the same. So that there might be mistakes somewhere or it might be something significant. If you want to have a look at our lab you can take a virtual lab tour, even outside in the lobby and over the internet. So this was the original purpose of the frequency comb. But what else can we do with it? And there is really an evolutionary tree of applications. Spectroscopies are using frequency combs now to calibrate astronomical spectrographs; presumably that will make it easier to search for Earth-like planets in remote solar systems. We are learning to extend the frequency comb technique to other spectral regions, and particularly the extreme ultraviolet; the future may be the X-ray regime. People use frequency combs now to control the electric field of ultra-fast pulses. And this is the key to attosecond science. But for chemistry one intriguing application is some highly multiplex spectroscopy of 100,000 or a 1,000,000 comb lines at once. Can I use them all at once to record some broad and complex molecular spectrum? Well, highly multiplex spectroscopy of course is very common in chemistry laboratories - that's Fourier transform spectroscopy. That was developed in the late '50's, early '60's. And the principle still has not changed much over all this time. So you typically have some light source, typically an incoherent light source. You have a Michelson interferometer with a moving arm. You send the light source sample on to a detector but the detector signal is then processed by computer to reveal the spectrum. And if you see what happens as I move the arm: you get some interferogram, it's essentially he autocorrelation function of the light filtered by the sample. And then Fourier transformation can reveal the spectrum. With frequency combs you can play a trick. You can make this enormously more powerful by replacing the mechanical Michelson interferometer with a pair of frequency comb sources: of 2 lasers that are operated so that one has a slightly higher repetition frequency than the other. So with one frequency comb we essentially simulate light reflected of a moving mirror, the Doppler shift. We no longer produce mechanically, but by simply dialling a knob we can simulate mirror speeds of say 10 kilometres per second - that would be the escape velocity from Earth. So that means these things can operate enormously faster. In addition I gain, because I don't have incoherent light but I have laser light. How well does it work? Here is an example of an interferogram recorded in this way. The sample in this case was some acetylene. And we are looking at some combination band in the telecommunications region, because the lasers here were fibre lasers operating at telecommunications wave length. So if you Fourier transform the interferogram you get a spectrum like this. And we see these various lines. This is of course very well known, nothing new here. The only new thing is that the measurement time is only 42 microseconds to record such a spectrum in a single shot. A conventional Fourier spectrometer would need several minutes to record a spectrum of similar resolution and bandwidth. So if we can measure very quickly, we can look at transient compounds that don't live long enough for conventional Fourier spectroscopy, and there are other applications. So how can we understand this kind of Fourier spectroscopy? There are again 2 ways we can understand it: in the frequency domain or in the time domain. In the frequency domain I have these 2 combs of slightly different line spacing. And so I always have pairs of comb lines that produce beat notes in the radiofrequency region. So for each pair I have 1 radio frequency. So I have a new comb but now of radio frequencies that appear in the detector signal. And that we can process with electronics, with computers, in ways that we don't master yet in the optical regime. So that's one way of looking at it. Another way of looking at it is in terms of pump-probe-type spectroscopy or asynchronous sampling: that I have pulses that have a spacing that changes from pulse to pulse; and on the detector we have interference. So we have this kind of asynchronous sample which can be compared to the function of a sampling oscilloscope. If I have a repetitive waveform and I sample it at a rate that is different from this repetition frequency, then I get a signal that appears stretched in time. So these very fast molecular oscillations of free induction decay can be stretched so that we can register and observe it and Fourier transform it. I showed you a spectrum recording during a few tenths of microseconds. If you look over some second or so you can actually resolve the comb line. And here is such a resolved spectrum. It appears black because we cannot see the individual comb lines - you see the acetylene absorption lines - but we can zoom in and to keep track of how far we've zoomed I've copied from YouTube here a portion of a movie, Powers of Ten, and if all goes well they should run at the same time. Let's see if the computer agrees, more or less. Now we zoom in. And now we start to see the comb lines. So it's not imagination, they are really comb lines, about 100,000 in this case. And we can zoom in to reveal the width of these comb lines. So we're looking at it with 2,000,000-volt magnification. In 2.7 seconds we have recorded 268,000,000 data points; the spectrum contains 120,000 resolved comb lines; and in the optical domain they reach resolution of 200 kilohertz. Of course that means that we are sampling any molecular spectrum only at discrete frequencies, but at frequencies that we can know with a precision of an atomic clock. And of course, nothing prevents us from scanning this entire comb to get a broader coverage. This is now known as dual comb spectroscopy. So you need 2 frequency comb sources, a single fast photodetector and a computer. And what you get are short acquisition times. It can be extremely sensitive. You can have from low to extreme resolution. You can have extreme accuracies. One can look at absorption and dispersion. And these principles can in principle work anywhere from the terahertz region to the vacuum ultraviolet. I was talking about very recent proof of principle experiments. These are not yet published or only in some early versions. But I have the feeling that that might really be of interest for chemistry. And if you can think of a problem in your work where this might be of interest, let me know and maybe we can collaborate and demonstrate something together. In particular...we have heard from Richard Ernst about complicated pulse sequences that are now applied in nuclear magnetic resonance spectroscopy to unravel the complex structure of proteins. With optical pulses we are not so sophisticated yet, but we are moving into that direction to do now optically what has long been possible in the radio frequency region. And today I will only talk about some very simple experiments. Two-photon spectroscopy with frequency combs is really not all that new. Back in 1978 - I looked younger then - we had some experiments demonstrating two-photon spectroscopy with a picosecond diode laser directly with a comb. What you can do is, you can shine your frequency comb onto some samples, some atoms. For instance you excite some 2-photon resonance and there are many pairs of comb lines whose frequencies add up to the right resonance or they all participate; that's why you can get reasonably high excitation probabilities. But the problem is each spectral line that you observe in this way repeats with the periodicity of the comb. So that means this is only useful if you have extremely simple spectra. But if you have 2 combs then you can take advantage of the fact that these excitations by the 2 combs end up at slightly different frequencies. So you get a beat note, you get a modulation say of the fluorescence light, and the modulation frequency tells you where you are in the spectrum. So in this way we can do two-photon spectroscopy of broader and more complex spectra. So you have the 2 femtosecond lasers, you combine them, shine them into a sample and you look for a modulation in the fluorescence. And here are, as yet unpublished, first proof of principle results where the sample has been a cell with atomic rubidium vapours: some 2 photon resonances that you can record either as a Doppler-broadened resonance, or you can increase the resolution that you see the comb lines. Can you do it Doppler-free? Well if I do two-photon excitation with counter propagating light pulses then the Doppler-shifts cancel. From a moving atom one will be a blue shift and the other red shifted. This is what we take advantage of in continuous wave two-photon spectroscopy. But it also works with these pulses. And here is the same rubidium spectrum now with sharp Doppler-free resonances. Here of course we have... we ran into some problem because combs were too widely spaced, so you can miss resonances. And to overcome that problem you can scan the comb or you can interleave spectra; in this particular case 13 spectra have been interleaved. But there is now another application that is really just emerging, but that I find rather intriguing. Raman spectroscopy, and in particular Anti-Stokes Raman spectroscopy, of course is very widely used for all kinds of applications: from combustion diagnostics to bio imaging. The way it works is you have some molecules with vibrational levels. You shine in a pump light, a Stokes light, and the two-photon difference-frequency excites this molecular vibration. And then you have some parametric 4-wave mixing process. If you mix this vibration with the pump light, then you get new light, but now shifted to the blue, the anti-Stokes light. So this is of course widely used. Typically people use single frequency lasers. Some efforts have been made to multiplex CARS spectroscopy but mostly maybe in 2, 3 channels at the same time. But with our short pulses we are able to take an entire Raman spectrum at the same time and to see how that works. It's easier to look at it in the time domain rather than in the frequency domain. So let's assume I have pulses that are short compared to the vibration period of the molecule that I want to study. And let's, for the sake of argument, assume we have a very simple molecule with only one vibrational mode. So we shine in this pulse. And this pulse will produce molecular vibrations because the spectrum of the pulse is so broad that we have pump- and Stokes-wave frequencies there at the same time. So the molecules will start vibrating. This vibration is not so easy to observe directly, but it manifests itself in a modulation of the refractive index of the sample. And now I come with a probe pulse. And now what happens to the probe pulse depends on WHEN I come. If I come after half a molecular period, the pulse will be able to stop the molecular vibration, and the back action on the pulse will be a blue shift. The pulse is a broad spectrum but this antispectrum will be blue shifted. If I come after a full period, the pulse will be able to further excite the molecular vibration, and then the back action will be a red shift. So if I look at the light that is transmitted by a sample through some kind of optical filter that for instance only isolates blue shifted light, then I can take a CARS spectrum but of many molecular vibrations at the same time. So in our first experiments we used 2 of the shelved titanium sapphire laser oscillators. The laser beams are combined. Some mirrors make sure that the pulses are as short as they can be, given the bandwidth that they are Fourier-transform-limited. This light is focused into a sample, in our case a liquid sample. And then we look at the anti-Stokes light through some high-pass filter. And how well does it work? Here is an example where the sample is nitrobenzene. You get an interferogram with very clear nice modulation contrast. And if you Fourier transform it you get the Raman spectrum. So here is an example of a Raman spectrum, recorded during a third of a millisecond, for a mixture of different solvents. And you can identify all these solvents. Okay. I'm done, essentially. We have done some first preliminary tests. I will just endorse Professor Hershko - his praise for curiosity driven research. And of course I have to thank the organisations that make this kind of work possible. So thank you very much. Applause.

Guten Morgen. Lassen Sie mich zunächst Gräfin Bettina Bernadotte und den Organisatoren dieses Treffens dafür danken, dass Sie mich eingeladen haben, obwohl ich Physiker bin. Als Physiker werde ich über ein physikalisches Thema sprechen: über Laserfrequenzkämme. Was sind Laserfrequenzkämme und was kann man damit machen? Laserfrequenzkämme platzten vor etwa zwölf Jahren auf die Bühne der Physik, als Werkzeug, das es uns ermöglichte Dinge zu tun, die wir bisher nicht tun konnten. Als Werkzeug, das es uns erlaubte, die einzelnen Schwingungen einer Lichtwelle zu zählen, die Zahl der Schwingungen pro Sekunde des Lichts, das eine Million Milliarden Mal (10^15) pro Sekunde schwingen kann. Und natürlich gibt es in der Physik faszinierende Anwendungen dieser Art von Werkzeug für Präzisionsmessungen, Präzisionsspektroskopie. Denn der Frequenzkamm stellte erstmals eine Verbindung zwischen dem optischen Bereich und dem Radiofrequenzbereich her, für den wir Zähler und alle möglichen elektronischen Verarbeitungsgeräte haben. Außerdem stellte er erstmals ein brauchbares Uhrwerk für optische Atomuhren bereit, die als Pendel Atome oder Ionen verwenden, die mit der Frequenz des Lichts schwingen. David Wineland hat uns am Montag über diese Entwicklungen berichtet. Aber wir befinden uns hier natürlich auf einem Chemie-Treffen, und Sie können berechtigterweise fragen: Was kann ich mit einem Laserfrequenzkamm machen? Später werde ich Ihnen über eine faszinierende Methode berichten: über neuere Experimente, die den grundsätzlichen Beweis dafür erbringen, dass sie einige neue Möglichkeiten in der Molekularspektroskopie eröffnen könnten. Doch bevor wir dies tun, lassen Sie uns versuchen zu verstehen, wie diese Frequenzkämme funktionieren. Sie sind konzeptionell sehr einfach, aber schwer zu erklären. Deshalb habe ich mich bemüht, eine Computeranimation zu erstellen. Das Herz eines solchen Frequenzkamms ist ein modengekoppelter Laser, oder etwas, das auf ähnliche Weise funktioniert. Modengekoppelte Laser sind Quellen kurzer Pulse, Pulse der Länge von Femtosekunden (10^-15 Sek). Und der einfachste Femtosekundenlaser würde aus einem optischen Resonator, aus zwei Spiegeln bestehen. Man hat einen kurzen Lichtblitz, der hin und her geworfen wird, und es gibt ein verstärkendes Medium, das diesen Ablauf zulässt, obwohl man eine Impulsfolge auskoppelt. Diese Laser sind also nun seit längerer Zeit bekannt. Sie wurden in den späten 1960er Jahren entwickelt. Und sie wurden hauptsächlich von Leuten verwendet, die an kurzen Lichtblitzen interessiert waren, um äußerst kurzlebige Phänomene in Molekülen, in Festkörpern zu untersuchen. Also: Warum bezeichnen wir es als Frequenzkamm? Leute, die ein Präzisionsspektroskopie interessiert sind, bevorzugen typischerweise eine wohldefinierte Frequenz einer einzelnen Welle. Sie verwenden eine andere Art von Laser, einen Singlemode-Laser. Er verfügt ebenfalls über zwei Spiegel. Doch jetzt stellt man sicher, dass sich zwischen den beiden Spiegeln nur eine einzige stehende Welle befindet, und dass sie damit einer einzelnen Frequenz schwingt. Das Ergebnis ist eine sinusförmige Welle. Einen solchen Laser herzustellen, ist keine völlig triviale Angelegenheit. Es ist wahrscheinlicher als nicht, dass sie versuchen wird, in mehr als zwei Modi zu schwingen, in zwei Frequenzen. Und wenn ich mir nun die Überlagerung anschaue, dann sehe ich, dass es da eine Schwebung gibt. Wir haben elektromagnetische Wellen, die Interferenzen bilden: wenn Sie in Phase schwingen, verstärken sie sich, erzeugen sie größere Helligkeit. Wenn Sie außer Phase schwingen, heben sie sich durch Interferenz auf. Und außerhalb erhalte ich auf diese Weise jetzt eine Folge verlängerter Wellenpakete. Im Inneren sehen Sie, dass die Energie „hin und her schwappt“. Wenn ich drei Modi habe, kann ich Lichtblitze erzeugen, die durch fast vollständig dunkle Phasen voneinander getrennt sind. Und in dieser Animation sind nur fünf Modi ausreichend, um wohldefinierte Lichtpulse zu erzeugen, die von einer erstaunlich langen, dunklen Phase getrennt sind. Im Inneren haben wir nun diesen Lichtpuls, der hin und her geworfen wird. Und so haben wir tatsächlich zwei verschiedene Betrachtungsweisen für dasselbe Phänomen. In der Zeitdomäne haben wir diesen Lichtblitz und die emittierte Lichtpulsfolge. In der Frequenzdomäne haben wir einen Laser, der in vielen verschiedenen Modi gleichzeitig schwingt. Sie haben regelmäßige Abstände wie die Zähne eines Kameras. Das ist der Grund, warum wir dies einen „Frequenzkamm“ nennen. Und dieser regelmäßige Abstand ist wirklich erstaunlich regelmäßig. Der Abstand zwischen angrenzenden Schwingungsfrequenzen entspricht sehr genau der Wiederholungsfrequenz dieses Pulslasers. Und dies wurde bis auf mehr als 20 Nachkommastellen verifiziert. Es ist also ein faszinierendes Instrument, um möglicherweise noch besser zu verstehen, was passiert. Ich habe eine Animation einer Anordnung mechanischer Pendel erstellt. Stellen Sie sich also vor, dass sich eine Anordnung von pendeln habe, die so eingestellt wurden, dass das erste 30 Schwingungen pro Minute ausführt, das nächste 31, das nächste 32. In gewisser Weise würde also jedes dieser Pendel einem der Modi des Lasers entsprechen. Und wenn wir sie schwingen lassen, schwingen Sie alle, aber mit unterschiedlichen Frequenzen. Und sie kommen sehr schnell außer Phase, und an dieser Stelle heben sich diese verschiedenen Modi durch Interferenz gegenseitig auf. Und hier sieht es also fast chaotisch aus. Nicht völlig: wenn sie darauf achten, erkennen Sie, dass Muster im Entstehen begriffen sind. Mit einiger Übung könnte man lernen, die Zeit aus dieser Anordnung von Pendeln abzulesen. Und wenn man lange genug wartet – ok, nun ist eine halbe Minute vorbei Man könnte es zu Meditationszwecken verwenden, vielleicht sogar für Kunstzwecke, für Kunst innerhalb und außerhalb von Gebäuden, für große Installationen. Ich denke also, es gibt hier einige Möglichkeiten. Doch es erklärt dieses Prinzip, und selbst mit nur zehn Pendeln dauert es eine erstaunlich lange Zeit, bis alle wieder in Phase schwingen. Dies ist der Zeitpunkt, zu dem der nächsten Lichtblitz des Femtosekundenlasers ausgesendet würde. Also, dies sind einfache Prinzipien und man kennt sie seit langem. Was nicht bekannt war und eine Überraschung darstellte, war die Tatsache, wie weit diese Prinzipien vorangetrieben werden konnten. Man konnte einen kommerziellen Titan-Saphir-Femtosekunden-Laser, der Pulse von, sagen wir, 50 Femtosekunden mit einer Wiederholungsfrequenz von, sagen wir, 100 MHz emittiert, nehmen. Dies ist tiefrotes Licht. Man könnte dieses Licht nehmen, es durch luftgefüllte Löcher in eine spezielle Mikrostrukturfaser mit einem kleinen festen Faserkern darum fokussieren, und man erhält nichtlineare Effekte mit diesem Faserkern, weil man Spitzenintensitäten hat. Man bekommt Effekte wie Selbstphasenmodulation, dass der Brechungsindex sich als Ergebnis dieser hohen Intensität ändert und andere komplizierte nichtlineare Effekte. Doch das Endergebnis ist, dass das, was man heraus bekommt, nicht mehr rot, sondern weiß ist: Man hat einen ganzen Regenbogen von Farben. Und was niemand erwartete, ist, dass dieser komplizierte Prozess, nichtlinearer Prozess der Erzeugung eines Weißlichtkontinuum, so reproduzierbar ist, dass die folgenden Pulse in einem Spektrographen zu Interferenzen führen und scharfe Kammlinien produzieren. Man hat also ein Regenbogen von Farben, aber keinen gewöhnlichen Regenbogen. Wenn man genau hinsieht, sieht man scharfe Kammlinien, die noch immer durch die Wiederholungsfrequenz des Lasers sehr präzise Abstände voneinander haben. Daher ist dies wie ein Lineal, das man zur Messung der Abstände von Spektrallinien verwenden kann. Doch man kann noch mehr damit machen. Wenn man eine gesamte Oktave von Frequenzen vor sich hat, kann man nicht nur den Abstand dieser Kammlinien herausfinden, sondern auch WO sie sich befinden. Wo sie sich befinden, wird durch die Tatsache kompliziert, dass aufeinander folgende Pulse nicht identisch aussehen müssen. Es kann zu einer Abweichung der Phase der elektromagnetischen Welle relativ zu Intensitätshülle kommen. Und dies verschiebt den gesamten Kamm um einen unbekannten Betrag. Wenn mir jedoch eine ganze Oktave zur Verfügung steht, kann ich diese Trägerhülle der Abweichung messen, indem ich Kammlinien vom roten Ende des Spektrums nehme, sie durch einen nichtlinearen Kristall schicke, der einige Frequenzen produziert, sekundäre harmonische Frequenzen. Wir produzieren also neue Kammlinien in der Nähe des blauen Spektrumendes, diesmal jedoch um das Doppelte dieser unbekannten Frequenz verschoben. Und wenn ich die kollektive Schwebungsinterferenz zwischen diesen neuen Kammlinien und den ursprünglichen blauen Linien betrachte, erhalte ich ein Radiofrequenzsignal, das diese Trägerhülle der Frequenz zu erkennen gibt. Und wenn ich es messen kann, kann ich es berücksichtigen, oder ich kann verschiedene Steuerungen verwenden, um es zu unterbinden, so dass wir jetzt einen Frequenzkamm haben, bei dem jede Kammlinie mit einem exakten ganzzahligen Vielfachen der Wiederholungsfrequenz schwingt. Und wenn ich über eine Atomuhr verfüge, um die Wiederholungsfrequenz zu messen, dann kenne ich die optische Frequenz jeder Kammlinie mit der Präzision dieser Atomuhr. Wenn ich eine sehr scharfe optische Resonanz habe, dann kann ich mehrere Steuerungen verwenden, um eine der Kammlinien durch diese optische Resonanz zu sperren – dies ist jetzt mein optisches Pendel. Und dann fungiert der Frequenzkamm als Uhrwerk, um diese optische Frequenz zu einer Radiofrequenz herunterzuteilen, die ich messen kann. Doch dies ist jetzt ein präziser ganzzahligen Bruch dieser optischen Referenz. Diese Dinge sind jetzt kommerziell verfügbar. Sie werden in hunderten von Laboratorien verwendet. Man denkt sogar über Anwendungen dieser Frequenzkämme bei der Raumfahrt nach. Dies ist ein Paket, das den gesamten Frequenzkamm enthält: sämtliche Elektronik und sogar einige Experimente, die in eine Höhenforschungsrakete montiert werden können. Diese sollte im letzten April gestartet werden, aber es gab einige Probleme mit dem Steuerungssystem. Jetzt ist der Start für Herbst 2013 vorgesehen. Dies soll ein Experiment sein, mit dem der prinzipielle Nachweis erbracht werden soll, dass Frequenzkämme für Raumfahrtanwendungen einsetzbar sind. Es gibt noch eine weitere faszinierende Entwicklung: dass man lernt, wie sehr kleine Frequenzkammquellen gebaut werden können, die durch Lithographie hergestellt werden. Hier sehen Sie eine Anordnung mikroskopischer, ringförmiger Resonatoren, die Frequenzkämme, wie parametrische Oszillatoren, optische parametrische Oszillatoren, produzieren. Dies bedeutet also, dass diese Dinge in Zukunft sehr viel kleiner und sehr viel weiter verbreitet sein könnten als diese großen Instrumente, die wir heute verwenden. Der Hauptzweck, die Hauptidee hinter diesem Gerät bestand darin, äußerst präzise Messungen optischer Resonanzfrequenzen vorzunehmen. Und in unserer eigenen Arbeit war es ein einfaches Wasserstoffatom, das uns für eine lange Zeit fasziniert hat, denn es ist das eine Atom, für das theoretische Physiker wirklich sehr detaillierte und sehr genaue Berechnungen anstellen können. Und so konnten wir testen, wie gut wir das Wasserstoff Atom verstehen, wie gut wir die Quantenphysik verstehen. Und wenn die geringsten Diskrepanzen auftauchen sollten, wäre das natürlich eine sehr bedeutsame Entdeckung. Und also wurde im Jahre 2005 ein Poster gedruckt, das erklärt, wie man Frequenzkämme verwendet, um einige Resonanzen in atomarem Wasserstoff zu messen. Man verfügt also über einen justierbaren Laser, man richtet das Licht auf die Atome, und beobachtet, ob sie angeregt werden. Und die Atome können äußerst wählerisch sein – das Licht ist ihnen gleichgültig, wenn man nicht genau die richtige Frequenz trifft. Und dann lässt sich messen, welches diese Frequenz ist, in dem man einen Teil des Laserstrahls zum Frequenzkamm sendet. Und nun schaut man sich die Schwebung zwischen der unbekannten Laserfrequenz und der nächsten Kammlinie an, die man genau kennt, und dies erlaubt einem dann, sehr genaue Messungen vorzunehmen. Es gibt beim Wasserstoff eine ganz bestimmte Resonanz, eine 2-Photon-Resonanz vom Grundzustand zum metastabilen 2S-Zustand, die experimentell nur ein paar 100 Hz breit ist. Und diese Frequenz stand im Zentrum der Aufmerksamkeit unseres Wasserstoffteams: Christian Parthey, der seinen Doktortitel bekam, und seine drei Postdocs Arthur Matveev, Nikolai Kolachevsky und Janis Alnis. Im Jahr 2011 veröffentlichten sie eine Messung der absoluten Frequenz der scharfen Resonanz mit einer Unschärfe von nur 4/10^-15. Warum sind wir also daran interessiert, eine immer höhere Präzision zu erreichen? Nun, ein Grund besteht darin, dass wir bislang noch keinerlei Diskrepanz gefunden haben Um jedoch sicher sein zu können, muss man immer genauer hinschauen. Wir denken jetzt, dass diese Techniken gut genug beherrscht werden, dass es sogar möglich wäre, eine Wasserstoffatomuhr zu bauen, die mit den Ionenuhren konkurrieren kann, über die wir gesprochen haben. Und wenn man die Einheit der Zeit neu definieren möchte, wäre Wasserstoff natürlich attraktiv. Diese Art von Messungen erlauben es uns auch, Fragen zu stellen wie: Sind die grundlegenden Konstanten konstant oder enden sie sich im Laufe der Zeit langsam? Man hat Anti-Wasserstoff hergestellt: künstliche Materie, die aus einem Anti-Proton und einem Positron besteht, das magnetisch eingefangen werden kann. Und ich erwarte, dass wir in ein paar Jahren optische Spektroskopie von Anti-Wasserstoff sehen werden. Und dann ist es natürlich auch sehr aufregend, die Frage zu stellen: Sind Wasserstoff und Anti-Wasserstoff präzise Spiegelbilder voneinander, oder gibt es Unterschiede? Es könnten Unterschiede vorhanden sein, denn im uns bekannten Universum finden wir zwar Materie, aber keine Anti-Materie. Ich sprach über die Diskrepanz. Gegenwärtig sieht es so aus, dass wir möglicherweise einen Fehler in der Quantentheorie gefunden haben, doch man muss äußerst vorsichtig sein. Mit Hilfe der Wasserstoffspektroskopie kann man die Größe, den Ladungsradius des Protons, den quadratischen Mittelwert des Ladungsradius ermitteln. Man kann den Ladungsradius auch mit künstlichen, vom Menschen hergestellten Atomen messen, wobei das Elektron durch ein zweihundertmal schwereres Myon ersetzt wird. Man hat solche Experimente durchgeführt. Und die Protongrößen, die man von den beiden Atomen erhält, sind nicht identisch. Es können also irgendwo Fehler vorliegen, oder es könnte sich um etwas Bedeutsames handeln. Wenn Sie sich unser Labor anschauen wollen, können Sie eine virtuelle Begehung machen, draußen in der Lobby und über das Internet. Dies war also der ursprüngliche Zweck des Frequenzkamms. Doch was sonst können wir damit tun? Es gibt tatsächlich einen evolutionären Baum der Anwendungen. In der Spektroskopie verwendet man Frequenzkämme jetzt dazu, astronomisches Spektrographen zu kalibrieren. Wahrscheinlich wird es damit leichter sein, nach erdähnlichen Planeten in entfernten Sonnensystemen zu suchen. Wir lernen die Frequenzkammtechnik auf andere Spektralbereiche zu erweitern, insbesondere zum äußersten Ultraviolett. Der Zukunft gehört vielleicht dem Röntgenstrahlbereich. Man verwendet Frequenzkämme nun, um das elektrische Feld äußerst schneller Pulse zu steuern. Und dies ist der Schlüssel zur Attosekunden-Wissenschaft. Doch für die Chemie besteht eine faszinierende Anwendung in einer hoch-multiplexen Spektroskopie von 100.000 oder 1.000.000 Kammlinien gleichzeitig. Kann ich sie alle gleichzeitig verwenden, um ein breites und komplexes Molekülspektrum aufzuzeichnen? Nun ja, hoch multiplexe Spektroskopie findet man natürlich in Chemielaboren sehr häufig: das ist die Fourier-Transformationsspektroskopie. Sie wurde in den späten 1950er, frühen 1960er Jahren entwickelt. Und das Prinzip hat sich im Laufe dieser Zeit kaum geändert. Normalerweise hat man eine Lichtquelle, typischerweise eine inkohärente Lichtquelle. Man hat einen Michelson-Interferometer mit einem beweglichen Arm. Man schickt eine Probe der Lichtquelle an einen Detektor weiter, doch das Detektorsignal wird dann durch einen Computer verarbeitet, um das Spektrum aufzudecken. Und wenn Sie sehen was geschieht, wenn ich den Arm bewege: Man erhält ein Interferogramm. Dabei handelt es sich im Prinzip um die Autokorrelationsfunktion des aus der Probe gefilterten Lichts. Und dann kann die Fouriertransformation das Spektrum zu erkennen geben. Mit Frequenzkämmen kann man einen Trick vornehmen. Man kann dies enorm leistungsstärker machen, indem man das mechanische Michelson-Interferometer durch ein Paar Frequenzkammquellen ersetzt: durch zwei Laser, die so betrieben werden, dass der reine eine etwas höhere Wiederholungsfrequenz hat als der andere. Mit einem Frequenzkamm simulieren wir im Prinzip Licht, das von einem beweglichen Spiegel reflektiert wird, die Dopplerverschiebung. Wir produzieren nicht mehr mechanisch, sondern einfach dadurch, dass wir einen Knopf drehen, können wir Spiegelgeschwindigkeiten von etwa 10 km/s simulieren. Das entspricht der Fluchtgeschwindigkeit von der Erde. Das bedeutet also, dass diese Dinge sehr viel schneller funktionieren können. Zusätzlich habe ich einen Gewinn: denn ich habe kein inkohärentes Licht, sondern Laserlicht. Wie gut funktioniert das alles? Hier ist ein Beispiel für ein Interferogramm, das auf diese Weise aufgezeichnet wurde. Die Probe bestand in diesem Fall in etwas Acetylen. Und wir suchen nach einem Kombinationsband im Telekommunikationsbereich, denn die Laser hier waren Faserlaser, die bei der Telekommunikationswellenlänge arbeiten. Wenn Sie auf das Interferogramm einer Fourier-Transformation anwenden, erhalten Sie ein Spektrum wie dieses. Und wir sehen diese verschiedenen Linien. Dies ist natürlich gut bekannt, nichts Neues hier. Das einzig Neue ist, dass die Messzeit, um solch ein Spektrum in einer einzelnen Aufnahme aufzuzeichnen, nur 42 Mikrosekunden beträgt. Ein herkömmliches Fourier-Spektrometer würde mehrere Minuten benötigen, um ein Spektrum ähnlicher Auflösung und Bandbreite aufzuzeichnen. Wenn wir also in der Lage sind, sehr schnelle Messungen durchzuführen, können wir uns kurzlebige Verbindungen ansehen, die für die herkömmliche Fourier-Spektroskopie nicht lange genug existieren, und es gibt noch andere Anwendungen. Wie können wir also diese Art der Fourier-Spektroskopie verstehen? Es gibt wiederum zwei Wege, sie zu verstehen: in der Frequenzdomäne oder in der Zeitdomäne. In der Frequenzdomäne habe ich diese beiden Kämme leicht verschiedener Linienabstände. Und so habe ich stets Paare von Kammlinien, die Schwebungen in der Radiofrequenzregion erzeugen. Für jedes Paar habe ich also eine Radiofrequenz. So habe ich einen neuen Kamm, jetzt aber von Radiofrequenzen, die im Detektorsignal erscheinen. Und das können wir mit elektronischen Geräten, mit Computern verarbeiten, und zwar mit Methoden, die wir im optischen Regime noch nicht beherrschen. Dies ist also eine Art die Sache zu betrachten. Eine andere Art der Betrachtung ist die hinsichtlich der Pump-Probe-Spektroskopie oder des asynchronen Sampling: dass ich über Pulse verfüge, die einen Abstand haben, der sich von Puls zu Puls ändert. Und auf dem Detektor haben wir eine Interferenz. Wir haben also diese Art von asynchronem Sampling, das mit der Funktion eines Sampling-Oszilloskops verglichen werden kann. Wenn ich eine repetitive Wellenform habe, und sie mit einer Frequenz abtaste, die von der Wiederholungsfrequenz verschieden ist, dann bekomme ich ein Signal, das zeitlich gedehnt erscheint. Diese sehr schnellen molekularen Schwingungen eines freien Induktionsabfalls können gestreckt werden, so dass wir ihn aufzeichnen und beobachten und eine Fouriertransformation darauf anwenden können. Ich zeigte ihnen ein Spektrum, das während ein paar Zehntel Mikrosekunden aufgezeichnet wurde. Wenn Sie etwa 1 Sekunde überblicken, können Sie die Kammlinie tatsächlich ausmachen. Und hier ist ein solches aufgelöstes Spektrum. Es erscheint schwarz, weil wir die individuellen Kammlinien nicht sehen können wie weit wir hineingezoomt haben, habe ich auf YouTube hier einen Teil eines Films kopiert, Powers of Ten. Und wenn alles gut geht, sollten beide synchron abgelaufen. Lassen Sie uns sehen, ob der Computer übereinstimmt, mehr oder weniger. Nun zoomen wir hinein. Und jetzt beginnen wir die Kammlinien zu sehen. Es ist also keine Einbildung: Es sind wirklich Kammlinien, etwa 100.000 in diesem Fall. Und wir können hineinzoomen, um die Breite dieser Kammlinien zu zeigen. Wir betrachten sie also bei einer 2-Millionen-fachen Vergrößerung. In 2,7 Sekunden haben wir 268 Millionen Datenpunkte aufgezeichnet. Das Spektrum enthält 120.000 aufgelöste Kammlinien. Und in der optischen Domäne erreichen sie eine Auflösung von 200 kHz. Das bedeutet natürlich, dass wir ein beliebiges molekulares Spektrum nur bei diskreten Frequenzen abtasten, doch mit Frequenzen, die wir mit der Präzision einer Atomuhr kennen können. Und natürlich hindert uns nichts daran, diesen gesamten Kamm zu scannen, um einen breiteren Umfang zu bekommen. Dies ist jetzt als Zwei-Kamm-Spektroskopie bekannt. Man benötigt also zwei Frequenzkammquellen, einen einzigen schnellen Fotodetektor und ein Computer. Und was sie erhalten, sind kurze Akquisitionszeiten. Sie kann extrem empfindlich sein. Man kann von einer geringen bis zu einer extremen Auflösung gehen. Man kann extreme Genauigkeiten haben. Man kann Absorption und Dispersion betrachten. Und diese Prinzipien können prinzipiell überall funktionieren: von der Terahertz-Region bis zum Vakuum-Ultraviolett. Ich sprach über erst kürzlich durchgeführte Experimente, die das Prinzip unter Beweis stellen sollten. Diese wurden noch nicht veröffentlicht, bzw. nur in früheren Versionen. Ich habe aber den Eindruck, dass das von echtem Interesse für die Chemie sein könnte. Und wenn sie von einem Problem in ihrem Arbeitsfeld wissen, wo dies von Interesse sein könnte, teilen Sie es mir mit, und vielleicht können wir zusammenarbeiten und gemeinsam etwas zeigen. Insbesondere ... Wir haben von Richard Ernst etwas über komplizierte Pulsfrequenzen gehört, die man jetzt in der nuklearen Magnetresonanz-Spektroskopie verwendet, um die komplexe Struktur von Proteinen zu ermitteln. Mit optischen Pulsen sind wir noch nicht so fortgeschritten, doch wir bewegen uns in diese Richtung: jetzt optisch das zu tun, was schon lange im Radiofrequenzbereich möglich gewesen ist. Und heute werde ich nur über einige sehr einfache Experimente sprechen. Zwei-Photonen-Spektroskopie mit Frequenzkämmen ist tatsächlich nicht besonders neu. Im Jahr 1978 – ich sah damals jünger aus – führten wir einige Experimente durch, mit denen wir die Zwei-Photonen-Spektroskopie mit einem Picosekunden-Dioden-Laser direkt mit einem Kamm demonstrierten. Was man tun kann, ist dies: Man kann seinen Frequenzkamm auf einige Proben scheinen, einige Atome. Man kann zum Beispiel einige Zwei-Photonen-Resonanzen anregen, und es gibt viele Paare von Kammlinien, deren Frequenzen sich zur richtigen Resonanz addieren, oder sie partizipieren alle. Das ist der Grund dafür, warum man relativ hohe Anregungswahrscheinlichkeiten erhalten kann. Das Problem ist jedoch, dass jede Spektrallinie, die sie auf diese Weise beobachten, sich mit der Periodizität des Kamm wiederholt. Dies bedeutet also, dass dies nur nützlich ist, wenn man es mit äußerst einfachen Spektren zu tun hat. Wenn man jedoch zwei Kämme hat, dann kann man aus der Tatsache Nutzen ziehen, dass diese zwei Anregungen durch die zwei Kämme zu leicht verschiedenen Frequenzen führen. Man erhält also eine Schwebung, man erhält eine Modulation, sagen wir, des Fluoreszenzlichts, und die Modulationsfrequenz sagt einem, wo im Spektrum man sich befindet. Auf diese Weise können wir Zwei-Photonen-Spektroskopien breiterer und komplexerer Spektren durchführen. Man hat also die 2-Femto-Sekunden-Laser, man kombiniert sie, richtet sie auf eine Probe und sucht nach einer Modulation in der Fluoreszenz. Und hier sind, bislang unpubliziert, erste Resultate, die das Prinzip unter Beweis stellen, bei denen die Probe eine Zelle mit atomischen Rubidium-Dämpfen war: einige Zwei-Photonen-Resonanzen, die man entweder als eine Doppler-verbreitete Resonanz aufzeichnen kann, oder man kann die Auflösung erhöhen, so dass man die Kammlinien sieht. Kann man es ohne Doppler machen? Nun, wenn ich mit gegeneinander gerichteten Lichtpulsen eine Zwei-Photonen-Anregung vornehme, dann heben sich die Dopplerverschiebungen auf. Von einem sich bewegenden Atom wird eines eine Blauverschiebung haben und das andere Rot verschoben sein. Hiervon machen wir Gebrauch in der Zwei-Photonen-Spektroskopie mit kontinuierlichen Wellen. Doch sie funktioniert auch mit diesen Pulsen. Und hier ist dasselbe Rubidiumspektrum, jetzt mit scharfen dopplerfreien Resonanzen. Hier haben wir natürlich ... Wir stießen auf ein Problem, weil die Kämme zu weite Abstände hatten, so dass man Resonanzen verfehlte. Und um dieses Problem zu überwinden, kann man den Kamm scannen, oder man kann Spektren überlappen. In diesem besonderen Beispiel wurden 13 Spektren überlappt. Doch es gibt jetzt eine andere Anwendung, die wirklich erst im Entstehen begriffen ist, doch die finde ich ziemlich faszinierend. Die Raman-Spektroskopie, und insbesondere die Anti-Stokes-Raman-Spektroskopie, wird natürlich für alle möglichen Anwendungen vielfach verwendet: von der Verbrennungsdiagnostik bis zum Bio-Imaging. Die Funktionsweise besteht darin, dass man einige Moleküle mit Vibrationsebenen hat. Man scheint ein Pump-Licht darauf, ein Stokes-Licht, und die Zwei-Photonen-Differenzfrequenz regt diese molekulare Vibration an. Und dann hat man einen parametrischen 4-Wellen-Mischprozess. Wenn man diese Vibration mit dem Pumpenlicht mischt, erhält man ein neues Licht, das jetzt aber nach Blau verschoben ist, das Anti-Stokes-Licht. Dies wird natürlich vielfach eingesetzt. Normalerweise verwendet man Einzelfrequenzlaser. Es hat einige Versuche gegeben, um CARS-Spektroskopie multiplex zu machen, doch meistens vielleicht in 2, 3 Kanälen zur selben Zeit. Doch mit unseren kurzen Impulsen, können wir zur selben Zeit ein vollständiges Raman-Spektrum nehmen und so sehen, wie das funktioniert. Es lässt sich leichter in der Zeit Domäne betrachten als in der Frequenzdomäne. Nehmen wir also an, wir haben Pulse, die verglichen mit der Vibrationsperiode des Moleküls, dass wir untersuchen möchte, kurz sind. Und lassen Sie uns, aus Gründen der Argumentation, annehmen, wir hätten ein sehr einfaches Molekül, mit nur einem Vibrationsmodus. Wir richten also diesen Puls darauf. Und dieser Puls wird molekulare Vibrationen hervorrufen, weil das Spektrum des Pulses so breit ist, dass wir dort gleichzeitig Pump- und Stokes-Wellen-Frequenzen haben. Die Moleküle beginnen also zu schwingen. Diese Schwingung lässt sich direkt nicht leicht beobachten, doch sie manifestiert sich in einer Modulation des Brechungsindexes der Probe. Und nun komme ich mit einem Probenpuls. Und was mit den Probenpuls geschieht, hängt davon ab, WANN ich damit komme. Wenn ich nach einer halben molekularen Periode komme, kann der Puls die molekulare Schwingung beenden, und die Rückreaktion auf den Puls wird eine Blauverschiebung sein. Der Puls ist ein breites Spektrum, aber dieses Anti-Spektrum wird nach blau verschoben sein. Wenn ich nach einer vollen Periode komme, kann der Puls die molekulare Schwingung weiter anregen, und dann wird die Rückreaktion eine Verschiebung nach rot sein. Wenn ich also das Licht, das von einem Sample übertragen wird, durch eine Art optischen Filter betrachte, der beispielsweise nur blauverschobenes Licht isoliert, dann kann ich ein CARS- Spektrum nehmen, aber von vielen molekularen Schwingungen gleichzeitig. In unseren ersten Experimenten verwendeten wir zwei der nicht mehr benutzten Titan-Saphir-Laser-Oszillatoren. Die Laserstrahlen werden kombiniert. Einige Spiegel stellen sicher, dass die Pulse so kurz wie möglich sind, damit sie angesichts der Bandbreite zur Fourier-transformation begrenzt sind. Dieses Licht ist auf ein Sample gerichtet, in unserem Fall auf ein flüssiges Sample. Und dann schauen wir auf das Anti-Stokes-Licht durch einen Hochpassfilter. Und wie gut funktioniert dies? Hier ist ein Beispiel, bei dem die Probe Nitrobenzol ist. Man erhält ein Interferogramm, mit einem sehr deutlichen, schönen Modulationskontrast. Und wenn man die Fouriertransformation darauf anwendet, erhält man das Raman-Spektrum. Hier ist also ein Beispiel eines Raman-Spektrums, aufgezeichnet während einer Drittelmillisekunde, für eine Mischung verschiedener Lösungsmittel. Und man kann alle diese Lösungsmittel erkennen. Okay. Ich bin am Ende meines Vortrags und habe das Wichtigste gesagt. Wie dem auch sei: Dann kann man kohärentes Raman-Spektro-Imaging durchführen. Wir haben einige erste, vorbereitende Tests durchgeführt. Ich möchte einfach das bestärken, was Professor Hershko gesagt hat – sein Lob der durch Neugier vorangetriebenen Forschung. Und natürlich muss ich den Organisationen danken, die diese Art von Arbeit ermöglicht haben. Ich danke Ihnen sehr. Applaus.

Theodor Hänsch (2013)

What Can We Do with Laser Frequency Combs?

Theodor Hänsch (2013)

What Can We Do with Laser Frequency Combs?

Abstract

The spectrum of a frequency comb, commonly generated by a mode-locked femtosecond laser consists of several hundred thousand precisely evenly spaced spectral lines. Such laser frequency combs have revolutionized the art measuring the frequency of light, and they provide the long-missing clockwork for optical atomic clocks. The invention of the frequency comb technique has been motivated by precision laser spectroscopy of the simple hydrogen atom. The availability of commercial instruments is facilitating the evolution of new applications far beyond the original purpose. Laser combs are becoming powerful instruments for broadband molecular spectroscopy by dramatically improving the resolution and recording speed of Fourier spectrometers and by creating new opportunities for highly multiplexed nonlinear spectroscopy, such as two-photon spectroscopy or coherent Raman spectroscopy. Other emerging applications of frequency combs range from fundamental research in astronomy, chemistry, or attosecond science to telecommunications and satellite navigation.

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